電子科技大學材料與能源學院夏川教授在Nature Chemistry發表論文
該工作由電子 科技 大學、加拿大光源和美國萊斯大學三個單位***同合作完成。材料與能源學院的夏川教授為論文第壹作者和通訊作者，美國萊斯大學的汪淏田教授和加拿大光源的胡永峰教授為論文通訊作者。該合作團隊在電催化材料研究和電化學反應器設計領域建立了堅實的基礎，並取得了豐碩的研究成果。
過渡金屬單原子材料具有極高的原子利用率、獨特的電子結構以及明晰且可調的配位結構，在各種電催化過程中展現出優異的活性。但常規單原子材料中金屬原子密度較低（通常小於5 wt.%或1 at.%），大大限制了其整體催化性能及工業應用前景，因此發展出高載量過渡金屬單原子材料普適性合成策略至關重要。現有“自上而下”和“自下而上”工藝對提高合成單原子材料的金屬負載量有很大的局限（圖1, a-b）。以碳材料負載的單原子為例，現有的“自上而下”方法通過在碳材料載體表面制造缺陷，然後通過缺陷穩定單原子。然而，無法精確調控缺陷尺寸導致缺陷位點的數目極大地受到限制，而且當金屬負載量提高時，容易在大尺寸的缺陷位處形成團簇。“自下而上”方法則使用金屬和有機物前驅體（如金屬有機框架、金屬-卟啉分子、金屬-有機小分子）熱解碳化的方式獲得負載金屬單原子的碳材料。在金屬負載量過大時，金屬原子之間將因為沒有足夠的隔離空間而導致熱解過程中團簇或者顆粒的產生。
鑒於此，該團隊發展了區別於現有“自上而下”和“自下而上”工藝的單原子催化材料制備方法（圖1c），以突破單原子負載量的限制。該團隊創新性地使用比表面大、熱穩定性高的石墨烯量子點作為碳基底，對其進行-NH2基團修飾，使其對金屬離子具有高配位活性。引入金屬離子後可得到以金屬離子作為節點、功能化石墨烯量子點作為結構單元的交聯網絡，最後熱解即可得到高載量的金屬單原子材料。相較於傳統“自上而下”和“自下而上”的單原子催化劑合成方法，該研究報道的方法既保證了高含量金屬離子初始錨定時的高分散性又能有效抑制後續熱解過程基底燒結重構引起的金屬原子團聚。
XAFS、HADDF-STEM等多種表征手段證明，由該法制得的負載型金屬單原子催化材料在保證金屬原子單分散的同時還能實現遠超現有文獻報道水平的金屬載量。借助該方法，該團隊成功制備出質量分數高達41.6%（原子分數為3.84%）的Ir單原子催化材料（圖2），該負載量相較於文獻報道的Ir單原子最高載量提升了數倍。
另外，該合成策略還具有普適性，能夠用於制備其他貴金屬或非貴金屬的高載量金屬單原子催化材料。例如，在碳基底材料上，Pt單原子的負載量最高可達32.3 wt.%，Ni單原子負載量可達15 wt.%（圖3）。
夏川，電子 科技 大學材料與能源學院教授，國家青年人才。研究方向為基於新能源的電催化、電合成、電化學生物合成，致力於實現碳平衡的能量與物質循環。在“液體燃料與基礎化學品現場合成”這壹特色方向開展了深入、系統的研究，在反應器與催化劑設計領域均取得豐碩成果，***發表學術論文50余篇，授權美國專利3項，H因子34，引用5200余次。近五年來，以第壹作者/通訊作者身份在Science、Nat. Energy、Nat. Catal.、Nat. Chem.等國內外高水平期刊***發表論文20余篇，其中ESI高被引論文9篇，熱點論文2篇。